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Dec 18, 2023

Imágenes de correlación coherente para resolver estados fluctuantes de la materia

Nature volumen 614, páginas 256–261 (2023)Cite este artículo 7533 Accesos 1 Citas 144 Detalles de Altmetric Metrics Una corrección del autor de este artículo se publicó el 24 de mayo de 2023 Este artículo ha sido

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Se publicó una corrección del autor de este artículo el 24 de mayo de 2023.

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Las fluctuaciones y las transiciones estocásticas son omnipresentes en los sistemas de escala nanométrica, especialmente en presencia de desorden. Sin embargo, su observación directa hasta ahora se ha visto obstaculizada por un compromiso aparentemente fundamental y limitado por la señal entre la resolución espacial y temporal. Aquí desarrollamos imágenes de correlación coherente (CCI) para superar este dilema. Nuestro método comienza clasificando los fotogramas de cámara grabados en el espacio de Fourier. El contraste y la resolución espacial surgen al promediar selectivamente cuadros en el mismo estado. La resolución temporal hasta el momento de adquisición de un solo fotograma surge independientemente de una tasa de clasificación errónea excepcionalmente baja, que logramos combinando una métrica de similitud basada en correlación1,2 con un algoritmo de agrupamiento jerárquico iterativo modificado3,4. Aplicamos CCI para estudiar fluctuaciones magnéticas previamente inaccesibles en un estado de dominio de banda magnética altamente degenerado con resolución a escala nanométrica. Descubrimos una intrincada red de transiciones entre más de 30 estados discretos. Nuestros datos espaciotemporales nos permiten reconstruir el paisaje energético fijado y así explicar la dinámica observada a nivel microscópico. La CCI amplía enormemente el potencial de las fuentes emergentes de rayos X de alta coherencia y allana el camino para abordar grandes cuestiones fundamentales como la contribución de la fijación5,6,7,8 y la topología9,10,11,12 en las transiciones de fase y el papel de Fluctuaciones del orden de carga y giro en la superconductividad de alta temperatura13,14.

La dificultad de obtener imágenes de procesos estocásticos se remonta a un dilema conceptual: para obtener resolución espaciotemporal, tanto los enfoques de imágenes de campo completo como los de escaneo deben distribuir la señal detectada en miles de píxeles. Por lo tanto, cuanto mejor sea la resolución espacial, mayor será la señal necesaria. Pero el número de interacciones muestra-sonda por volumen y tiempo es limitado, no sólo debido a las limitaciones de la fuente, la óptica y el detector, sino en última instancia debido a perturbaciones de la muestra como el calentamiento, la tensión, las excitaciones electrónicas, el blanqueamiento del contraste e incluso la destrucción de la muestra15,16. . Por lo tanto, una alta resolución espacial requiere un extenso promedio de señales temporales. Si, por falta de mejores conocimientos, este promedio es indiscriminado, conduce a una pérdida de resolución temporal y a imágenes borrosas por el movimiento. Bajo ciertas condiciones, uno puede recuperar "modos" espaciotemporales característicos de un sistema dinámico más allá de este límite de resolución temporal convencional. Sin embargo, la descomposición de modos sólo mejora la relación señal-ruido de los modos que se repiten en el tiempo17,18; la eliminación de ruido de señales temporales irregulares está más allá de su alcance18. Alternativamente, se puede utilizar la pticografía de estados mixtos para reconstruir imágenes estáticas de los estados más visitados dentro del período de tiempo promedio19. En cualquier caso, si la secuencia real de acontecimientos es de interés, el equilibrio entre resolución espacial y temporal parece ser fundamental.

CCI supera este límite. La idea clave es registrar instantáneas de patrones de dispersión coherentes en el espacio de Fourier como datos sin procesar, y explotar que incluso con un recuento bajo de fotones (donde no es posible obtener imágenes), cada patrón de dispersión contiene huellas dactilares moteadas del estado del sistema en el espacio real. Combinando avances en espectroscopia de correlación de fotones, tomografía de nanopartículas1,2 e investigación del genoma3, utilizamos esta sensibilidad para clasificar con precisión el estado de cada instantánea y, por tanto, las marcas de tiempo de cada estado, en una secuencia de miles de fotogramas. La resolución espacial surge independientemente del promedio informado de los patrones de dispersión en el mismo estado, que aquí convertimos en imágenes del espacio real mediante recuperación de fase asistida holográficamente (ver Métodos). CCI nos permite descubrir ricas dinámicas de fluctuación en un material magnético que de otro modo estaría bien explorado, lo que ilustra la amplitud de la física inesperada escondida en los estados fluctuantes de la materia y resalta el poder de CCI para explorar este territorio.

Para desarrollar y demostrar la CCI, estudiamos un ejemplo de libro de texto de un estado fluctuante de la materia20,21: la dinámica de temperatura finita de un estado fundamental magnético altamente degenerado. Nos centramos en dominios serpenteantes22 en una multicapa23 de [Pt (2,7 nm)/Co60Fe20B20 (0,8 nm)/MgO (1,5 nm)]×15: un ferroimán magnético perpendicular de película delgada y de baja fijación, que representa una clase de materiales ampliamente considerada como una plataforma para las futuras tecnologías de la información24. Debido a la baja adherencia en el material, se espera que la activación térmica impulse transiciones de configuración magnética en este sistema, lo que no sólo es crítico para cualquier información codificada sino también fundamentalmente un campo en gran medida inexplorado.

Aquí, investigamos la naturaleza de tales fluctuaciones de la configuración magnética registrando una secuencia casi continua de instantáneas del componente de magnetización fuera del plano mz(x, t) en un campo de visión fijo y a una temperatura constante del criostato de 310 K ( x es la coordenada espacial y t es el intervalo de tiempo de la instantánea). Las instantáneas I(q, t) se registraron en el espacio de momento (q es la transferencia de momento del fotón) mediante dispersión resonante de rayos X en geometría directa combinada con una máscara holográfica para reconstruir sólidamente imágenes en el espacio real de mz(x, t) por fase. recuperación. Para obtener detalles técnicos, consulte Métodos.

La Figura 1a muestra imágenes de la evolución natural de mz (x, t) reconstruidas a partir de promedios sucesivos de 200 instantáneas (fotogramas de cámara). La mayoría de las imágenes muestran un contraste casi binario en blanco y negro, y los patrones resultantes pueden interpretarse como dominios estáticos en forma de laberinto de mz, interrumpidos solo por las regiones esperadas de la pared del dominio de contraste evanescente. Sin embargo, a medida que pasa el tiempo, estos estados de dominio cambian. Su dinámica térmica se caracteriza principalmente por una evolución gradual de la red de muros de dominio. Sorprendentemente, la dinámica es discreta (los estados magnéticos \(\{{m}_{z}^{i}({\bf{x}}),i=1,2,3,\ldots \}\) son contables) y recurrentes (los mismos estados se vuelven a visitar después de un conjunto aleatorio de estados intermedios).

a, Imágenes de ejemplo de los estados del dominio del laberinto magnético en evolución térmica a 310 K. Cada imagen ha sido reconstruida mediante holografía por transformada de Fourier a partir de datos de dispersión promediados secuencialmente durante los intervalos de tiempo indicados. Las regiones de alto contraste indican un comportamiento estacionario de la magnetización local fuera del plano mz, y las características grises corresponden a dinámicas no resueltas durante el período de promedio. b, Imágenes de ejemplo reconstruidas a partir de promedios de menos fotogramas. c – f, Estados de dominio magnético desenredados correspondientes al intervalo de tiempo de b. Los estados del dominio fueron identificados y reconstruidos utilizando CCI. Barra de escala, 500 nm.

Algunas imágenes contienen regiones de contraste gris, lo que sugiere que la imagen es una superposición de estados de dominio que evolucionan dinámicamente. Se puede intentar resolver la dinámica intermedia promediando menos exposiciones (Fig. 1b). Sin embargo, esto conlleva una pérdida de resolución y contraste de la imagen. De hecho, encontramos que sin aumentar la intensidad del incidente a un régimen perturbativo, es imposible resolver temporalmente los estados magnéticos superpuestos (Fig. 1c-f) que forman la Fig. 1b en la forma tradicional de promediar ciegamente fotogramas sucesivos.

CCI puede resolver este dilema, como se muestra en la Fig. 2, clasificando todos los patrones de dispersión antes de cualquier promedio espacial o temporal según sus estados de dominio subyacentes. Las imágenes de alta resolución en el espacio real de los estados del dominio puro \({m}_{z}^{i}({\bf{x}})\) se pueden reconstruir a partir de un promedio de señal informado \({\langle I({\bf{q}},t)\rangle }_{t| {m}_{z}({\bf{x}},t)={m}_{z}^{i}( {\bf{x}})}\). Por el contrario, la resolución temporal surge de la precisión con la que cada instantánea, y por tanto la marca de tiempo, se asigna al estado correcto. La resolución temporal de CCI es, por lo tanto, independiente de la resolución espacial, es decir, el rango q capturado, pero depende de la similitud entre estados, el contraste moteado, el tiempo de exposición y la precisión (jitter) de las marcas de tiempo registradas.

Arriba, secuencia de fotogramas de cámara que muestran patrones de dispersión coherentes en el espacio de Fourier. Las imágenes de correlación coherente clasifican los fotogramas de dispersión según su estado de dominio subyacente, como lo indican los colores. Abajo, imágenes del espacio real reconstruidas a partir de un promedio informado de fotogramas en el mismo estado. Barra de escala, 500 nm.

La clasificación de instantáneas se basa en una medida silenciosa de similitud, o "distancia", entre instantáneas y se realiza en tres fases, como se muestra en la Fig. 3. En primer lugar, basándose en la agrupación4 conocida a partir de la identificación de genes3, obtenemos una como -Conjunto lo más completo posible de configuraciones de dominio magnético codificadas en el conjunto de todas las instantáneas. En segundo lugar, evaluamos el error de clasificación al asignar cuadros únicos a estas configuraciones de dominio en función de la similitud entre las configuraciones. Y tercero, basándonos en un umbral de error de clasificación errónea aceptable definido por la física de interés (aquí usamos un error de menos del 1%), agrupamos configuraciones de dominio similares hasta que el error de asignación entre marcos y grupos esté por debajo de este umbral aceptable. Llamamos a los grupos "estados" porque podemos resolverlos en el espacio y el tiempo, y a las configuraciones dentro de los grupos "modos internos" para enfatizar que se resuelven en el espacio pero no en el tiempo. Para obtener más información, consulte Métodos y datos ampliados. 2–6.

a, Mapa de correlación de pares de un conjunto ejemplar de 250 instantáneas de cámara. El recuadro muestra la imagen magnética reconstruida a partir del promedio secuencial de las 250 instantáneas. b, Distancia de similitud derivada de la correlación de pares normalizada del patrón en a. c, Dendrograma calculado a partir de b mediante un algoritmo de agrupamiento jerárquico y aglomerativo. Las divisiones naturales se identifican por inconsistencias excepcionalmente grandes entre el tamaño del paso vertical y la desviación estándar de los enlaces de nivel inferior, como lo indica el color. La separación completa en los grupos en d se realiza de forma iterativa como se indica. Consulte Métodos para obtener más detalles. d, Conjunto de configuraciones de dominio resueltas espacialmente reconstruidas a partir de un promedio informado de todas las instantáneas de cada clúster. e, Evolución temporal reconstruida de estados, obtenida agrupando configuraciones de dominio de d, es decir, agrupando los modos internos A1 y A2. Las líneas discontinuas indican tiempos sin puntos de datos. Barras de escala, 500 nm.

En general, CCI asigna el 99,5% de nuestros 28.800 cuadros a uno de los 32 estados resueltos temporalmente (Fig. 4a y video complementario 1), que se componen de 72 modos internos (Datos extendidos, Figs. 4, 6 y video complementario 2). La dinámica de estos estados es sorprendente en varios aspectos, como se resume en la Fig. 4. Su secuencia temporal, representada en la Fig. 4b, revela un comportamiento inesperado. En primer lugar, a diferencia de los procesos activados térmicamente en materiales magnéticos previamente informados (como el salto de dos estados20,21,25,26, el movimiento de fluencia de la pared del dominio27, la inversión de Barkhausen20,28 y el movimiento browniano de los skyrmions29), la dinámica observada no es cíclica ni evolutiva. , al menos no en los plazos aquí resueltos. En segundo lugar, el número de estados está creciendo lentamente, pero la dinámica se limita en gran medida al conjunto de estados ya explorados. Y en tercer lugar, no encontramos ningún orden temporal obvio, como secuencias repetidas o una frecuencia de conmutación preferida. En cambio, las oscilaciones rápidas a menudo siguen aleatoriamente períodos de calma prolongados, y un estado dado (por ejemplo, el estado 2) a veces puede ser estable durante decenas de minutos y en otras ocasiones realizar saltos excesivos en escalas de tiempo de subsegundos, consulte la Fig. 4b, d. Suponiendo que la existencia de modos internos no interfiera con el concepto de "vida útil" de un estado en su conjunto, este comportamiento es incompatible con la imagen establecida de la activación de Arrhenius sobre una barrera de energía fija, donde se espera que las vidas más largas sean suprimidas exponencialmente. . En cambio, esta observación sugiere un panorama energético dinámico debido a los efectos de correlación del estado multidominio.

a, Imágenes en espacio real de todos los estados del dominio. Los bordes circulares de colores se refieren a los aglomerados indicados en c. b, Evolución temporal de los estados. Las tonalidades del fondo se refieren a los aglomerados. Las líneas discontinuas indican tiempos sin puntos de datos. c, Red de transición de las configuraciones del dominio. La distancia entre nodos representa aproximadamente la distancia de Pearson de los estados correspondientes. El ancho de las líneas de conexión indica el número de transiciones de pares observadas. El diámetro de los contornos circulares de color naranja ilustra la vida útil total observada de cada estado. Los colores de fondo resaltan los aglomerados estatales. d, Ampliación de la región marcada con lupa en b. Las imágenes del espacio real mostradas se reconstruyeron exclusivamente a partir del conjunto de fotogramas correspondiente. e, Mapa de sitios de fijación atractivos (puntos azules) y repulsivos (áreas rojas). El fondo muestra la posición de los muros del dominio y su aparición relativa en los modos internos. Barra de escala, 500 nm.

Una imagen más detallada de la dinámica surge al considerar la distancia de similitud de las transiciones, como se muestra en la red de transición en la Fig. 4c. La extensión de la red en este espacio de similitud permanece casi constante después del estado 7 (los estados se numeran según su ocurrencia), lo que subraya el carácter no evolutivo de la dinámica. Sin embargo, lo más importante es que la frecuencia de salto no está obviamente vinculada a la distancia de salto (compárese, por ejemplo, los estados 2, 3, 4, 27). En cambio, surge un orden subyacente si combinamos la distancia y la frecuencia de las transiciones observadas (ver Métodos). Con esta métrica, la red se separa en aglomerados, ver Fig. 4b,c. Las transiciones dentro de estos aglomerados son mucho más comunes que entre ellos. Curiosamente, muchos aglomerados se centran en uno o unos pocos "estados enlazadores" que median en la mayoría de las transiciones intra e interaglomerados, por ejemplo, los estados 1, 2 y 7.

Aunque los datos del dominio de frecuencia espacial y temporal son suficientes para extraer muchas características relevantes de la dinámica (Fig. 4b, c), las imágenes espaciales y espaciotemporales son clave para comprender el mecanismo microscópico subyacente a estas observaciones. La Figura 4e ilustra el nivel de detalle al que se puede acceder a partir de datos del espacio real. Primero, a partir de los modos internos resueltos espacialmente, podemos reconstruir un mapa de posibles rutas de pared de dominio en el campo de visión (Fig. 4e y Datos extendidos Fig. 7c). Estos caminos se abren en abanico en algunas partes de la muestra, mientras que en otras su distribución colapsa en un solo punto, un comportamiento que recuerda a la cuerda de una guitarra. Siguiendo esta analogía, identificamos los puntos donde muchas rutas de muro de dominio se fusionan como sitios de fijación atractivos (consulte Métodos y datos extendidos, Fig. 7d para conocer los criterios exactos). La distribución de sitios de fijación atractivos se muestra en la Fig. 4e.

Además de atractivos sitios de fijación, nuestros datos también apuntan a la presencia de interacciones repulsivas que restringen las posiciones de los muros de dominio. Específicamente, encontramos áreas extendidas donde no se observaron configuraciones de pared de dominio cuasiestáticas durante la adquisición. A menudo faltan incluso conexiones en línea recta entre atractivos sitios de fijación. De los datos espaciotemporales podemos extraer la frecuencia con la que mz ha cambiado en estas áreas (consulte Datos extendidos, figura 7e) y, por lo tanto, estimar la facilidad con la que un muro de dominio puede atravesarlas. Combinando esta información, hemos identificado los sitios de fijación repulsivos más fuertes, como se muestra en la Fig. 4e.

Ahora estamos en condiciones de explicar la física detrás de la dinámica observada. En el centro de esto está la diferencia conceptual entre sitios de fijación atractivos y repulsivos que se deriva de una fuerte restricción topológica: las paredes de dominio no pueden terminar en el interior de un material. Como se ilustra en la Figura 8 de Datos Extendidos, esta restricción implica que para los muros de dominio, los sitios de fijación atractivos tienen una acción puntual (los muros de dominio están fijados con mayor fuerza al fondo de una depresión en el paisaje energético), mientras que los sitios de fijación repulsivos tienen un carácter bidimensional (se evitan por completo las zonas energéticamente elevadas). Esta diferencia explica la separación de las dinámicas en aglomerados. Específicamente, las transiciones entre aglomerados se asocian predominantemente con saltos sobre uno o más sitios de fijación repulsivos, mientras que la mayoría de las transiciones intraaglomerados involucran solo sitios de fijación atractivos (consulte Datos ampliados, Fig. 9, donde también mostramos excepciones a esta regla). Debido a su acción en forma de área, los sitios de fijación repulsivos agregan un costo energético a toda una sección de pared del dominio durante una transición. Del mismo modo, inhiben las "transiciones tipo cremallera", es decir, la reordenación uno por uno de un muro de dominio entre múltiples sitios de fijación atractivos. Estas diferencias conceptuales conducen a energías de activación más bajas de las transiciones intraaglomeradas y, por lo tanto, explican por qué ocurren con más frecuencia que las transiciones entre aglomerados. Además, la fragmentación del material en extensas áreas prohibidas explica por qué observamos un número tan pequeño de estados de todas las posibilidades para conectar los atractivos sitios de fijación. Finalmente, la traza temporal aparentemente caótica se puede atribuir a las interacciones intrínsecas de campos perdidos de largo alcance, que añaden una contribución no local y dependiente de la configuración desde áreas fuera del campo de visión al paisaje energético.

La dinámica estocástica es muy común en sistemas con parámetros de orden que varían espacialmente. Los ejemplos incluyen fluctuaciones de dominio en antiferromagnetos30,31, fluctuaciones de espín y ondas de densidad de carga en materiales superconductores de alta temperatura de transición (Tc)13,14, la dinámica de sistemas frustrados como materiales artificiales de hielo de espín32,33, movimiento de cristales cristalográficos activado térmicamente. límites de dominio34, así como prácticamente cualquier dinámica durante o cerca de una transición de fase. Estas dinámicas colectivas a escala nanométrica proporcionan, por un lado, un campo de juego apasionante en el que explorar las interacciones fundamentales subyacentes, a menudo competitivas, y, por otro lado, explotar la riqueza de la física emergente para dispositivos avanzados. Muchos de estos fenómenos se estudiaron previamente mediante experimentos coherentes de rayos X o dispersión de electrones, pero, con algunas excepciones, no mediante imágenes de alta resolución en el espacio real debido a una señal insuficiente en una escala de tiempo más rápida que la dinámica relevante o los tiempos de vida de los estados. Por lo tanto, muchos detalles a los que sólo se puede acceder mediante imágenes resueltas en el tiempo (como la forma, la morfología, la conectividad y la topología de regiones ordenadas localmente, la dinámica de estas propiedades y su relación con las heterogeneidades materiales) han permanecido inexplorados, lo que impide una comprensión fundamental del proceso. Física de materiales subyacentes. La CCI permite ahora este tipo de investigación directa de imágenes, al menos para todos aquellos sistemas que actualmente se investigan en el espacio recíproco y que regresan, durante la duración del experimento y dentro de un campo de visión limitado, a la misma configuración o a una estrecha aproximación a la misma (como que es posible "agrupar" en un conjunto discreto de "estados").

CCI es una extensión natural de cualquier técnica de imágenes coherentes en el espacio recíproco y puede combinarse con técnicas de descomposición de modos para analizar la dinámica resultante del espacio real18 o para eliminar las incertidumbres temporales de las marcas de tiempo nominales de las imágenes reconstruidas17. La CCI es aplicable a fuentes total o parcialmente coherentes, desde luz visible hasta rayos X blandos o duros o incluso electrones, tanto en geometrías de transmisión como de reflexión35, y no requiere modificación de las configuraciones de imágenes coherentes existentes. Además, la CCI promete un cambio de paradigma en las imágenes con resolución temporal en fuentes como los láseres de rayos X de electrones libres y las fuentes de generación de altos armónicos, donde un único pulso de sonda puede transportar suficiente información para identificar un estado, en particular cuando se combina con técnicas de correlación de pocos fotones2 y clasificación de aprendizaje automático36. En tales condiciones, la CCI supera las limitaciones de capacidad de activación y repetibilidad de los esquemas de bomba-sonda y permite obtener imágenes no perturbativas de la dinámica tanto de equilibrio como de no equilibrio. Junto con la próxima generación de láseres de rayos X de electrones libres que funcionan a velocidades de repetición de MHz, será posible obtener imágenes en tiempo real con resolución temporal de submicrosegundos, así como imágenes no destructivas de sonda-bomba con resolución de femtosegundos y resolución espacial de longitud de onda limitada. Este avance se ilustra en la Tabla de datos ampliados 1, donde se compara la CCI con las técnicas de imágenes coherentes existentes.

Nuestros resultados demuestran que las señales de dispersión coherentes codifican suficiente información para superar el antiguo dilema entre la resolución espacial y temporal. Por medio de CCI, ahora se puede acceder a la evolución espaciotemporal de un sistema a partir de datos de dispersión coherentes hasta el límite de adquisición de un solo cuadro, incluso en ausencia de secuencias características repetidas. Hemos demostrado que este enfoque funciona bien incluso en sistemas de contraste débil donde se requieren imágenes diferenciales. CCI reveló conocimientos que de otro modo serían inaccesibles sobre la dinámica de la pared del dominio de los estados degenerados del dominio del laberinto, donde descubrió una intrincada red de transición con una aglomeración inesperada en el espacio de distancia de similitud y un comportamiento temporal aparentemente caótico. Lo más importante es que CCI proporcionó datos espaciotemporales basados ​​en los cuales desarrollamos una comprensión mecanicista general de cómo estas dinámicas complejas surgen de una combinación de fijación atractiva y repulsiva y energías configuracionales intrínsecas, con consecuencias directas para cualquier dispositivo potencial que utilice paredes de dominio. Con estas capacidades, la CCI promete convertirse en una poderosa herramienta para responder algunas de las grandes preguntas abiertas en la física de la materia condensada y la ciencia de los materiales, como el papel de las fluctuaciones térmicas y los defectos de los materiales en la microelectrónica37 o las baterías38, el papel de las fluctuaciones y las mediciones nanométricas. faltas de homogeneidad del material a escala en la superconductividad de alta Tc6,7,13,14, la dinámica de las excitaciones monopolo magnéticas en sistemas frustrados de espín-hielo32,33 y el papel de las fluctuaciones y los estados topológicos en las transiciones de fase ultrarrápidas5,10,11,12,39 ,40.

La multicapa magnética de película delgada [Pt (2,7 nm)/Co60Fe20B20 (0,8 nm)/MgO (1,5 nm)]x15 con una capa protectora de Pt (2,7 nm) sobre una capa de semilla de Ta (2,3 nm)/Pt (3,7 nm) se depositado por pulverización catódica sobre una membrana de nitruro de silicio. Ta, Pt y Co60Fe20B20 se cultivaron mediante pulverización catódica con magnetrón de CC y MgO se cultivaron mediante pulverización catódica por radiofrecuencia a presiones de Ar de 3,5 mtorr (para Pt) y 3 mtorr para todos los demás materiales. El material tiene una temperatura Curie de 650 K, como se informó anteriormente23. El estado fundamental magnético de campo cero y temperatura cero de este material es un estado de dominios paralelos en forma de franja del parámetro de orden magnético fuera del plano mz, pero cualquier configuración serpenteante de estos dominios de franja es casi igual en energía y en En la práctica todas estas configuraciones son energéticamente degeneradas23.

La parte posterior de la membrana de nitruro de silicio se recubrió con [Cr (5 nm)/Au(55 nm)]x20 ​​para bloquear los rayos X suaves incidentes41. Se fresaron tres aberturas circulares mediante litografía con haz de iones enfocados en esta capa opaca, una con 720 nm de diámetro que define el campo de visión y dos orificios de referencia de 60 nm y 40 nm de diámetro que proporcionan haces de referencia para la holografía. Estos diámetros de orificios representan una geometría que se desarrolló para la holografía de rayos X resuelta en el tiempo de dominios magnéticos fuera del plano41,42,43. Representan un buen compromiso entre la sensibilidad a los pequeños cambios (que se revelan más fácilmente con agujeros de objetos más pequeños) y la información contextual (para la que se prefiere un campo de visión más amplio).

El experimento se realizó en la línea de luz de dispersión de rayos X suaves coherentes (CSX) de la Fuente Nacional de Luz Sincrotrón II, del Laboratorio Nacional Brookhaven. Se enfocaron rayos X parcialmente coherentes y polarizados circularmente sobre la muestra en geometría de transmisión. Se utilizó un orificio de 50 µm aguas arriba para aumentar la coherencia y reducir el flujo general para limitar el calentamiento inducido por el haz. El contraste magnético se logró ajustando la energía de los rayos X al borde de absorción de Co L3 (778 eV), donde el contraste del dicroísmo circular magnético de los rayos X (XMCD) es máximo44. Una cámara Sydor Fast CCD, montada al vacío a 33 cm de la muestra, registró los rayos X coherentemente dispersos y codificados en fase como un holograma. El haz directo fue bloqueado por un tope de haz. Para visualizar la dinámica en una serie temporal, se grabaron hologramas (fotogramas) de forma continua y se almacenaron individualmente con sus respectivas marcas de tiempo. Para separar el contraste magnético del topográfico (ver más abajo), la helicidad se invirtió cada 100 fotogramas. El tiempo de exposición de cada cuadro se estableció en 0,3 s, ligeramente por debajo del límite de saturación de los píxeles individuales del detector. El tiempo de lectura efectivo fue de 0,087 s. Se registró un conjunto completo de pilas en ambas hélices en aproximadamente 120 s. Esto incluye el tiempo para cambiar el ondulador. Los controles de la línea de luz y el sistema de adquisición registraron las marcas de tiempo de los fotogramas, con precisión informática y, por lo tanto, con un error temporal insignificante en comparación con el tiempo de exposición y lectura. Es decir, la resolución temporal de nuestro experimento fue de 0,387 s. Se utilizó un criostato de flujo de helio líquido para controlar la temperatura de la muestra con una precisión de ∆T <0,01 K.

Los hologramas de topografía Isum se registraron como una suma de hologramas de helicidad positivos y negativos. Para los datos topográficos sólo se utilizaron hologramas sin dinámica durante la adquisición. Es decir, solo consideramos conjuntos donde la reconstrucción magnética a partir de la diferencia de hologramas de helicidad positiva y negativa mostró un contraste total en todo el campo de visión. Los hologramas topográficos se actualizaron manualmente a lo largo de la secuencia del cuadro temporal según fuera necesario. En total utilizamos 26 hologramas topográficos, cada uno con un promedio de al menos 100 fotogramas por helicidad. Para determinar si la imagen topográfica todavía representaba el estado actual de la muestra, determinamos si el patrón aéreo inducido topográficamente desde la apertura circular se suprimió con éxito en los hologramas diferentes. Además, verificamos que nuestros hologramas topográficos estuvieran libres de cualquier contraste magnético a través de los mapas de correlación de pares. Con este fin, observamos que la contribución magnética espuria produciría un desplazamiento en el mapa de correlación de pares magnéticos. El signo de este desplazamiento se invertiría en cada cambio de helicidad, lo que daría lugar a un patrón de tablero de ajedrez característico en los mapas de correlación. Confirmamos que tales patrones están ausentes en nuestros datos.

Posteriormente, restamos Isum de todos los hologramas magnéticos I± registrados con rayos X de helicidad positiva o negativa para obtener el holograma diferencial Idiff sin dispersión de máscara. Para compensar la deriva de intensidad, utilizamos un factor dinámico α, es decir, Idiff = ±(I± − αIsum). El factor dinámico se determinó automáticamente para cada imagen a partir del producto escalar de los hologramas topográficos completos y magnéticos como α = ⟨I±, Isum⟩/⟨Isum, Isum⟩. Esta ecuación se basa en la aproximación de que la topografía y la señal magnética no están correlacionadas y, por tanto, son ortogonales. Es importante destacar que este enfoque deja solo una señal dependiente del tiempo en el proceso de reconstrucción (I±) y, además, produce la misma salida Idiff para el mismo estado independientemente de si se registró con luz de helicidad positiva o negativa. Por lo tanto, después de este paso, la resolución temporal de CCI es igual a la resolución temporal (aquí el tiempo de adquisición) del cuadro único original I±.

Imágenes en las Figs. 1, 3 fueron reconstruidos mediante holografía por transformada de Fourier (FTH)42,45,46, que es una operación lineal y, por lo tanto, más adecuada para ilustrar el efecto de la relación señal-ruido (SNR) limitada y el promedio ciego. Las imágenes finales de alta SNR de los estados y modos magnéticos (Figs. 2, 4, Datos extendidos, Figs. 4, 6, 7, 9 y videos complementarios) se reconstruyeron mediante recuperación de fase iterativa asistida holográficamente47,48, que ofrece una mayor resolución. y contraste de las imágenes resultantes siempre que los datos de dispersión subyacentes sean de poco ruido.

Mientras que las imágenes FTH se procesaron en función de hologramas diferenciales, nuestro algoritmo de recuperación de fase se basa en los valores positivos en el plano de dispersión. Por lo tanto, comenzamos calculando los hologramas de helicidad única para cada modo discernido por nuestro algoritmo CCI usando la siguiente ecuación:

donde I±,k es un cuadro que pertenece al conjunto de cuadros ϕi asignados a un modo particular i, Isum,k es la imagen topográfica asociada con ese cuadro específico y αk, Idiff,k son su factor dinámico asociado y su imagen diferencial, respectivamente. (consulte la sección de Métodos 'Algoritmo para restar hologramas de topografía estática' para conocer la definición del factor dinámico, α). Este procedimiento nos permitió obtener imágenes de una sola helicidad para cada cuadro con las estadísticas de fotones de ambas helicidades.

Luego se centraron los hologramas resultantes y se restó cualquier desplazamiento presente (lectura). Se generó manualmente una máscara de soporte para el algoritmo de recuperación de fase mediante el umbral selectivo del valor absoluto de la reconstrucción FTH del holograma promedio. Se utilizó la misma máscara para reconstruir todas las imágenes. Luego, los hologramas se alimentaron a un algoritmo iterativo de recuperación de fase diseñado para imágenes dicroicas48. Primero, se reconstruyó la onda de salida de helicidad positiva de la muestra utilizando una combinación de dos algoritmos de recuperación de fase diferentes. La estimación inicial utilizada se derivó de la máscara de soporte multiplicada por una constante, ajustada según la intensidad del holograma de entrada. Primero aplicamos una versión modificada del algoritmo iterativo de reflexiones alternas promediadas relajadas (RAAR)49 (700 pasos de iteración con un parámetro de relajación β que va suavemente de 1 a 0,5), donde se eliminó la restricción del reflector de no negatividad, debido a su inadecuación para lidiar con situaciones complejas. hologramas. La reconstrucción de helicidad positiva se completó mediante el algoritmo de reducción de errores50 (50 pasos de iteración).

Luego, la onda de salida de helicidad negativa se reconstruyó utilizando el algoritmo de reducción de errores (50 pasos de iteración) utilizando la fase del holograma complejo de helicidad positiva reconstruido como estimación inicial. Este enfoque nos permite evitar cualquier cambio entre las dos imágenes de helicidad diferentes. Finalmente, la reconstrucción magnética se obtuvo calculando la relación entre la diferencia y la suma de las dos imágenes reconstruidas para extraer el contraste XMCD puro.

El algoritmo de recuperación de fase produce reconstrucciones con mayor contraste y mejor resolución en comparación con la reconstrucción FTH. Logramos una resolución limitada por difracción de 18 nm para modos internos con 250 cuadros o más que contribuyen a la reconstrucción. La resolución se determinó mediante correlación de anillo de Fourier51 utilizando el criterio de umbral de medio bit52. Mostrar la relación entre la diferencia y la suma, en lugar de la simple diferencia, permite ignorar las características topográficas y amplía el campo de visión de la técnica a 810 nm, ya que los bordes del agujero del objeto parcialmente cubierto de oro presentan el mismo contraste que el centro, a pesar de que se transmite menos luz.

En nuestra geometría de holografía de rayos X, podemos determinar la correlación del par magnético directamente en el espacio de Fourier, como se ilustra en la figura 1 de Datos extendidos. Comenzamos restando el holograma de topografía del holograma de hélice única registrado para obtener el holograma de diferencia hdiff ( Datos ampliados Fig. 1a). La transformación de Fourier del holograma de diferencia produce el llamado mapa de Patterson (Datos extendidos, Fig. 1b). El mapa de Patterson incluye cuatro imágenes del espacio real reconstruidas con referencias de la magnetización fuera del plano mz(x, t) en la región descentrada, y la interferencia entre la dispersión de carga del agujero del objeto y la dispersión magnética en el centro.

A continuación, eliminamos las modulaciones inducidas por referencia, ya que en su mayoría agregan ruido debido a su sensibilidad a las fluctuaciones del haz incidente. Por lo tanto, primero recortamos la parte central del mapa de Patterson excluyendo las reconstrucciones y, segundo, volvemos a transformar al espacio de Fourier. El holograma de diferencia filtrado resultante \({\widetilde{I}}_{{\rm{diff}}}\), representado en la figura 1c de datos extendidos, exhibe alta intensidad en pequeños vectores recíprocos q y debe aplanarse antes de realizarlo. el análisis de correlación. Matemáticamente, \({\widetilde{I}}_{{\rm{diff}}}\propto {\rm{Re}}({\mathcal{F}}\,[m]){\mathcal{F} }\,[{T}_{{\rm{máscara}}}]\), donde \({\mathcal{F}}\,[{T}_{{\rm{máscara}}}]\) es la dispersión en disco de Airy de la transmisión aproximadamente binaria Tmask de la máscara circular que define el campo de visión. Esta identidad se deriva en la ref. 53. Por lo tanto, extraemos la dispersión magnética pura \({S}_{i}={\widetilde{I}}_{{\rm{diff}}}({t}_{i})/\sqrt{{ \widetilde{I}}_{\text{sum}}}\propto {\rm{Re}}({\mathcal{F}}\,[m])\) dividiendo el holograma de diferencia filtrado por la raíz cuadrada del holograma de suma topográfica \({\widetilde{I}}_{{\rm{sum}}}\propto {\mathcal{F}}\,{[{T}_{{\rm{máscara}}} ]}^{2}\). Luego, la matriz de correlación de pares del espacio de Fourier (Datos extendidos, figura 1d), calculada utilizando

es esencialmente equivalente a la matriz de correlación de pares de las texturas subyacentes del espacio real mz (x, t), ver ref. 53. Tenga en cuenta que ⟨., .⟩ es el producto escalar de las matrices de píxeles desenredadas y ∥.∥ es la norma según este producto escalar.

Nuestro método para clasificar fotogramas correspondientes al mismo estado físico se ilustra en la Fig. 3. Se basa en dos ingredientes: (i) una métrica dij de bajo ruido que cuantifica la similitud por pares ("distancia") de dos fotogramas de cámara. ϕi y ϕj registraron en los momentos ti y tj y (ii) un algoritmo de agrupamiento jerárquico iterativo3,4 que agrupa marcos en conjuntos del mismo estado.

Comenzamos con el mapa de correlación de pares de marcos de texturas magnéticas, cij, consulte la sección anterior. Como se muestra en la Fig. 3a y en la Fig. 2 de datos extendidos, cij ya resuelve huellas dactilares claras en forma de cuadrícula de cambios de estado a nivel de un solo cuadro, con una relación señal-ruido aproximadamente diez veces mejor que un análisis similar basado en holografía real. -reconstrucciones espaciales (ver Datos ampliados, Fig. 3). Reducimos aún más el ruido de la métrica mediante la siguiente consideración: si Sα y Sβ representan el mismo estado (A), entonces la correlación de Sα con cualquier marco arbitrario debería ser la misma que la correlación de Sβ con ese marco. Esto se desprende de la transitividad de la relación de equivalencia. Por lo tanto, cada par de correlación cαγ para cualquier γ es una huella digital del estado A y el vector completo c(Sα) ≡ (cα1, cα2,…, cαn) tiene estadísticas de fotones considerablemente mejores que el patrón de dispersión único Sα solo. Por lo tanto, definimos nuestra dij métrica de distancia de Pearson de cuarto orden y bajo ruido como

donde \(\bar{c}({S}_{i})=\frac{1}{n}{\sum }_{j=1}^{n}{c}_{ij}\) es la media del vector c(Si). Es decir, la matriz \({c}_{ij}^{(4)}\) es la matriz de correlación de Pearson normalizada de cij. La matriz de distancias resultante se muestra en la Fig. 3b.

Sobre la base de la medida de la distancia, identificamos grupos distintivos de fotogramas muy similares a través de una variante iterativa (Fig. 3a-c) de un concepto conocido por la identificación de genes3 como UPGMA (método de grupo de pares no ponderados con media aritmética) para construir una clasificación jerárquica. árbol de racimo de dij. En este proceso ascendente, los dos grupos más cercanos se combinan en un grupo de nivel superior, comenzando con cuadros individuales en el nivel más bajo3,4 y terminando con un único grupo final. La agrupación UPGMA se realizó utilizando la función 'vínculo' de MATLAB especificada con la métrica de 'correlación' para calcular la proximidad de dos patrones de dispersión Si y Sj mediante la autocorrelación de la matriz de entrada dij. Esta aplicación adicional de la función de correlación da como resultado una métrica de similitud no lineal que mejora la separación numérica de valores de correlación altos (estados similares) y valores de correlación bajos (estados diferentes). El llamado dendrograma resultante se presenta en la Fig. 3c. El nivel vertical, o altura, de cada vínculo en el dendrograma corresponde a la distancia (abstracta, no lineal en nuestro caso) entre los grupos vinculados. Si dos grupos vinculados representan el mismo estado físico de la muestra, el tamaño del paso, o la diferencia de altura, entre el nivel jerárquico antiguo y el nuevo es pequeño. Por el contrario, un gran paso, también conocido como inconsistencia, indica una división natural en el conjunto de datos, es decir, la fusión de diferentes estados físicos. El tamaño de paso más grande se observa naturalmente en el nodo más alto del árbol. Nuestro objetivo es realizar la clasificación más sólida y, por lo tanto, dividir el árbol solo en el nodo superior en dos subgrupos. En lugar de dividir el dendrograma en un conjunto completo de grupos en un solo paso, repetimos todo el procedimiento de agrupamiento, separando el dendrograma en cada iteración como máximo en dos subgrupos (en el enlace superior). Las iteraciones nos permiten extraer configuraciones de dominio más allá del UPGMA convencional, por ejemplo, para separar las configuraciones A1 y A2 en la Fig. 3c.

El siguiente paso de la iteración es decidir si nuestros dos subgrupos identificados representan estados puros o mixtos, es decir, si comprenden marcos de un solo estado o de múltiples estados. Con este fin, cuantificamos la distinción del eslabón superior en el dendrograma mediante el coeficiente de inconsistencia ξ, donde ξ se da como la relación entre la desviación absoluta promedio de la altura del escalón y la desviación estándar de todos los eslabones de nivel inferior incluidos en el dendrograma. cálculo. Tanto la altura del escalón como la desviación estándar se indican en la Fig. 3c. Sobre esta base, identificamos todos los conglomerados que superan un umbral de inconsistencia como conglomerados de estado puro, mientras que, de manera complementaria, los estados mixtos están presentes en los conglomerados que exceden este umbral.

Los pasos de iteración se repiten para grupos de estados mixtos hasta que, dentro de nuestra resolución temporal y relación señal-ruido disponible, se logra la separación completa en grupos que contienen solo estados puros. Luego se promedian los fotogramas de cada grupo de estado puro y se reconstruye una imagen en el espacio real de la configuración del dominio correspondiente (Fig. 3d). El conocimiento de qué cuadros ingresaron a cada grupo y las marcas de tiempo de cuándo se registraron estos cuadros produce la reconstrucción temporal, como se muestra en la Fig. 3e (consulte la sección de Métodos 'Estimación del umbral de discriminación temporal y reconstrucción de los 32 estados' para más detalles sobre la reconstrucción temporal).

Aplicado a nuestros datos, encontramos que el algoritmo de agrupamiento modificado funciona bien para umbrales del coeficiente de inconsistencia ξ en el rango de 1,7 a 2,2. El límite superior está determinado por la sensibilidad mínima necesaria para separar los estados mixtos más evidentes (por ejemplo, identificados por el contraste borroso del movimiento, como en la Fig. 1b). El límite inferior lo establece el número total de fotogramas (aquí 99%) que se pueden asignar a grupos que produzcan reconstrucciones aceptables en el espacio real, que asumimos como 15 fotogramas por grupo. Específicamente, elegimos ξ = 1,85 porque produce la probabilidad de clasificación errónea de fotogramas más baja mientras asignamos el 99,5% de nuestros 28.800 fotogramas a grupos con >15 fotogramas (consulte la sección de Métodos 'Estimación del umbral de discriminación temporal y reconstrucción de los 32 estados' para más detalles). sobre la evaluación de la clasificación errónea del marco).

Observamos que los principales inconvenientes de la agrupación jerárquica son el llamado fenómeno de encadenamiento y la sensibilidad hacia valores atípicos, la fusión de agrupaciones inconsistentes o la creación de agrupaciones menores con pocos elementos. Mientras que el primero se minimiza efectivamente en el proceso de iteración al elegir un umbral de inconsistencia suficientemente bajo, el segundo conduce a la fragmentación de un estado puro en varios grupos inseparables. En nuestro caso, el algoritmo encuentra 119 configuraciones magnéticas, muchas de las cuales son visiblemente indistinguibles. Para eliminar duplicados en este conjunto, calculamos la similitud entre todos los grupos A y B identificados promediando los valores de correlación de pares cAB para todas las combinaciones de marcos ϕA y ϕB que pertenecen a estos grupos. Utilizando un algoritmo UPGMA aglomerativo convencional (no iterativo), luego procesamos la matriz de correlación de grupos de células reducida resultante de 119 × 119 para agrupar grupos que en realidad representaban las mismas configuraciones de dominio. Verificamos que nuestros grupos finales son estados puros aplicando el mismo esquema iterativo mencionado anteriormente.

El resultado es un conjunto de 72 configuraciones de dominio que forman la base para una mayor separación en modos internos discretizados (versiones discretizadas de las configuraciones de dominio resueltas espacialmente) y estados (configuraciones resueltas espaciotemporalmente).

Para extraer las posiciones de las paredes de dominio de imágenes del espacio real a veces ruidosas o iluminadas de manera no homogénea reconstruidas mediante el algoritmo de recuperación de fase, discretizamos las 72 configuraciones de dominio identificadas en el análisis de conglomerados (consulte Datos extendidos, figura 4). Para este fin, comenzamos con un filtro de paso bajo: los hologramas de diferencia promediados por grupos primero se recortaron con una máscara binaria circular antes de reconstruir imágenes del espacio real para reducir el ruido de alta frecuencia en las imágenes. El radio del filtro en el espacio de Fourier se determinó individualmente para cada modo interno como el máximo q más allá del cual el ruido domina sobre la señal de dispersión magnética total de todos los cuadros de ese modo. Aunque este filtro reduce la resolución espacial, la ubicación de la pared del dominio no se ve afectada. La segmentación del dominio se basó en el signo de la fase reconstruida φ (r) de las imágenes de valores complejos en lugar de su parte real porque la fase muestra la separación más distinta de la magnetización hacia arriba y hacia abajo. La fase reconstruida se centró alrededor de cero para lograr el máximo contraste observado mediante una transición de fase de ±π en las ubicaciones de las paredes del dominio. Consideramos los dominios de menos de 50 píxeles como artefactos causados ​​por el ruido y, por lo tanto, los fusionamos con los dominios circundantes. Las imágenes que se vieron fuertemente afectadas por los artefactos se ajustaron manualmente.

Algunas de las reconstrucciones originales en el espacio real de los 72 modos internos muestran evidencia de superposición de estados mixtos; consulte Datos ampliados, figura 4b. Estos estados mixtos surgen inevitablemente si el estado del dominio cambia durante la adquisición de un solo cuadro (es decir, si la dinámica es más rápida que nuestra resolución temporal mínima). Por lo tanto, simplemente binarizar una imagen de dominio como la que se muestra en la figura 4b de datos extendidos constituiría una pérdida de información. Sin embargo, encontramos que todo el conjunto de modos internos binarizados forma una base representativa, sobre la cual se pueden descomponer las imágenes originales en escala de grises, como se ilustra en la figura 4b de datos extendidos. En la práctica, evaluamos la similitud entre las imágenes del dominio y todos los modos internos binarios mediante la correlación del espacio real53. En el siguiente paso, aplicamos una regresión multilineal para descomponer cada imagen individual en escala de grises en aquellos modos internos binarios que tienen> 88% de similitud con la imagen en escala de grises. Encontramos que la superposición ponderada de modos internos representa con precisión todas las configuraciones de dominio, con la excepción del estado 32, donde se creó manualmente una configuración de dominio binario adicional 73 (atribuimos esto al hecho de que el estado 32 es el último estado en nuestra serie de tiempo y no se disponía de datos suficientes para descomponerlo automáticamente). La representación discreta de los 72 modos de dominio interno se muestra en la Fig. 6 de datos extendidos. El conjunto de imágenes de dominio originales junto con sus imágenes de fase filtradas de paso bajo, sus versiones binarizadas ajustadas y su descomposición en modos internos binarios se compila en forma complementaria. vídeo 2.

El análisis de conglomerados es un método para clasificar datos en divisiones naturales con características similares, por ejemplo, estados de dominio magnético coincidentes en este trabajo. Cualquier algoritmo de este tipo aplicado a datos ruidosos producirá eventualmente errores de asignación. Estos errores tienen un papel crucial en la reconstrucción temporal, donde cada cuadro mal clasificado es una transición detectada erróneamente o ignorada. Sin embargo, encontrar la asignación genuina se vuelve cada vez más difícil para estados que son muy similares (ver las configuraciones de dominio A1 y A2 en la Fig. 3d). De los 72 modos internos identificados por el algoritmo de agrupamiento, algunos exhiben similitudes en el espacio real de hasta el 99%. Dada esta similitud tan estrecha, surge la pregunta de qué tan precisa es la asignación de un solo cuadro a un estado magnético particular. Abordamos esta pregunta estimando la probabilidad de clasificación errónea del marco, que derivamos de la solidez de asignar un marco entre dos grupos.

En el enfoque de agrupación ascendente utilizado en nuestro análisis, los vínculos entre los grupos creados en niveles inferiores influyen fuertemente en la agrupación de niveles superiores. Todo el árbol de vinculación, es decir, el dendrograma, es particularmente sensible a los vínculos creados en los niveles más bajos para datos de alto ruido a baja distancia, donde pequeños cambios en la distancia inicial pueden conducir a asignaciones finales desviadas. Por el contrario, la robustez frente a las variaciones del conjunto inicial de marcos es una medida de la calidad de una asignación de agrupamiento. Con base en este fundamento, desarrollamos el siguiente análisis para verificar la precisión y sensibilidad de nuestro análisis de conglomerados.

En nuestro análisis, validamos la asignación de agrupamiento de marcos entre cada par de grupos A y B. Suponemos que nuestro análisis de conglomerado completo ya genera una estimación representativa de los miembros ϕA y ϕB que pertenecen a A y B, respectivamente. Para el análisis de errores, ahora comparamos ejecuciones de agrupamiento que comienzan con diferentes conjuntos de marcos iniciales: por un lado, el conjunto de marcos original ϕA + ϕB y, por otro lado, diez subconjuntos recién ensamblados \({\widetilde{\varphi }}^ {A}+{\widetilde{\varphi }}^{B}\). Cada subconjunto \({\widetilde{\varphi }}^{A}\) y \({\widetilde{\varphi }}^{B}\) contiene una mitad seleccionada aleatoriamente del conjunto de marcos padre ϕA y ϕB, respectivamente . Separamos los conjuntos de cuadros ensamblados en exactamente dos grupos utilizando el mismo algoritmo UPGMA aglomerativo iterativo descrito anteriormente. La solidez del agrupamiento se evalúa comparando la asignación original de marco a clúster con la nueva asignación, es decir, si los marcos que están agrupados en A o B todavía están agrupados en \(\widetilde{A}\) o \( \widetilde{B}\), respectivamente. De lo contrario, los fotogramas se consideran mal clasificados y definimos la probabilidad de clasificación errónea como la fracción promedio de fotogramas mal clasificados en \({\widetilde{\varphi }}^{A}+{\widetilde{\varphi }}^{B}\) .

Para la mayoría de los pares de modos (87%) encontramos una coincidencia perfecta en el agrupamiento con subconjuntos aleatorios. Encontramos que la robustez de la clasificación de cuadros disminuye sustancialmente si al menos uno de los grupos contiene un número muy bajo de cuadros. Excluimos los grupos con menos de 100 fotogramas (el número de fotogramas para una imagen FTH estándar de una sola pila de hologramas) de un análisis adicional porque grabar más fotogramas no es un desafío fundamental.

En la Fig. 5 de datos extendidos, mostramos la probabilidad de clasificación errónea de cuadros de todos los pares de modos restantes en función de su similitud, representada por su correlación de pares. Se producen tasas notables de clasificación errónea únicamente para configuraciones de dominios muy similares. Específicamente, encontramos que la probabilidad de clasificación errónea de cuadros es inferior al 1% para similitudes de las texturas magnéticas subyacentes de hasta el 93,8%. Definimos esto como el umbral de sensibilidad en nuestro análisis. Los modos de dominio interno con mayor similitud se agruparon permitiendo su discriminación temporal con una tasa de clasificación errónea aceptable, como se muestra en la Fig. 3e. Estos grupos de modos se denominan "estados" magnéticos resueltos espacial y temporalmente. En la práctica, combinamos sucesivamente los modos más cercanos hasta que la distancia entre cualquier par de modos de dos estados diferentes superó la distancia de similitud del 100% − 93,8% = 6,2% definida por el umbral de sensibilidad. En la Fig. 6 de datos extendidos se muestra una descripción general de los estados identificados y sus modos de dominio internos asociados. Observamos en este contexto que la correlación entre el salto de pared de dominio en diferentes partes del campo de visión no es un artefacto del algoritmo de agrupamiento, sino en cambio, surge de la física intrínseca del material, es decir, del deseo del material de retener un ancho de dominio constante establecido por la competencia de las energías de la pared del dominio y las energías de campo parásito de largo alcance.

El número de estados y modos internos puede variar según las elecciones particulares de los parámetros del modelo, pero las conclusiones extraídas en el texto siguen siendo sólidas en una amplia gama de parámetros discutidos anteriormente. Observamos además que este enfoque de "agrupar" configuraciones similares en "estados" hace que la CCI sea ampliamente aplicable incluso a sistemas que exhiben dinámicas no recurrentes, especialmente cuando se combinan con un campo de visión fijo y finito.

Ya en su representación cruda, la red de transición (Fig. 4c) se segrega visualmente en aglomerados de estados. Para cuantificar esta observación, definimos una nueva métrica de distancia que tiene en cuenta la distancia de similitud y la frecuencia de transiciones entre estados. Para este fin, utilizamos el enfoque más simple, donde simplemente sumamos las dos medidas de distancia como

donde dAB es la distancia entre los estados A y B según esta nueva métrica, cstate es la distancia de similitud de estados y \(\mathop{\theta }\limits^{ \sim }(A,B)=\log (1+\ theta T)\) es el logaritmo de la frecuencia de transición θ entre A y B, T es la duración del experimento y \({\widetilde{\theta }}_{\max }\) denota el \( \widetilde{\theta }\) en todos los estados. Luego aplicamos un algoritmo de agrupamiento jerárquico de UPGMA para crear un dendrograma a partir de los estados de acuerdo con esta métrica de distancia (Datos extendidos, figura 10). El umbral de separación que define los aglomerados se estableció manualmente en el paso grande alrededor de 0,38 en este dendrograma.

Nuestro enfoque para determinar la posición de los sitios de fijación atractivos se basa en la probabilidad de ocupación de la pared del dominio y la curvatura promedio de la pared del dominio. Primero, extrajimos las ubicaciones de los muros de dominio que se observaron en al menos el 20% de todos los modos internos que se muestran en la figura 7c de datos extendidos. Entre estos puntos críticos, hay áreas en forma de puntos y líneas con una mayor probabilidad de ocupación que indican sitios de fijación. Utilizamos los puntos de máxima probabilidad de ocupación para determinar directamente los sitios de fijación de puntos críticos puntuales.

En segundo lugar, utilizamos la curvatura de la pared del dominio promediada ilustrada en la figura 7d de datos extendidos para localizar los sitios de fijación de los puntos calientes en forma de línea. Es decir, extraemos áreas extendidas con una curvatura promedio mayor que 1,5 µm-1. Entre esas áreas, definimos el punto de mayor curvatura como la ubicación de los sitios de fijación en los puntos calientes en forma de línea. Para garantizar una separación espacial suficiente, solo se consideraron los sitios de fijación que estén separados por al menos 8 píxeles.

En la Tabla 1 de datos ampliados comparamos la CCI con los métodos de imágenes coherentes de resolución temporal existentes con contraste magnético. Las cifras se basan en las siguientes consideraciones: Línea 1: Resultados de imágenes coherentes convencionales en este trabajo. La resolución limitada por difracción de 18 nm se logra cuando se promedia más de ~250 fotogramas (consulte la sección de Métodos 'Reconstrucción de imágenes en el espacio real'), lo que corresponde a ~100 s. Por supuesto, para lograr la mejor resolución, el sistema debe permanecer estático durante el tiempo de integración. Línea 2: Resolución espacial y temporal lograda en este trabajo mediante el empleo de CCI. Para lograr la resolución espacial limitada por difracción reportada, se tuvo que promediar el mismo número de fotogramas que en las imágenes convencionales, pero gracias al CCI sin pérdida de resolución temporal. Los errores estadísticos en la asignación de un estado a una trama, así como las incertidumbres al agrupar varios modos internos en un estado, no están incluidos en las resoluciones especificadas y deben considerarse adicionalmente. Línea 3: Potencial previsto de las imágenes de rayos X coherentes convencionales con resolución inferior a 10 nm (un régimen que es difícil de alcanzar con técnicas de imágenes de rayos X no coherentes). El tiempo de integración aumenta drásticamente a medida que aumenta la resolución espacial objetivo porque las señales de dispersión generalmente decaen fuertemente a q alto. Línea 4: CCI en fuentes de radiación sincrotrón. La velocidad de cuadros reportada aquí corresponde a la velocidad de cuadros del detector MOENCH54, un detector particularmente rápido en el régimen de rayos X suaves. Línea 5: CCI en láseres de electrones libres de rayos X de alta tasa de repetición. La perspectiva dada aquí se basa en las especificaciones del XFEL europeo (EuXFEL)55. La resolución temporal está limitada por la frecuencia máxima del grupo (actualmente 1/(220 ns) en EuXFEL) y la duración máxima está limitada por la longitud de un tren de grupo (actualmente 600 µs en EuXFEL). Línea 6: CCI en un esquema bomba-sonda en un XFEL, donde la resolución temporal está limitada por la duración del pulso y la duración por el retardo máximo bomba-sonda disponible. Línea 7: Basado en ref. 43. Línea 8: Basado en refs. 56,57. Línea 9: Basado en una combinación de ref. 58, donde se demostró la obtención de imágenes magnéticas holográficas de un solo disparo no destructivas, y ref. 59, donde se demostró que una imagen del mismo espécimen en dos momentos diferentes puede codificarse en un holograma de un solo disparo.

Los datos reportados en este estudio están disponibles con identificadores en https://doi.org/10.5281/zenodo.7180988.

El código informado en este estudio está disponible con identificadores en https://doi.org/10.5281/zenodo.7180988.

Se ha publicado una corrección a este artículo: https://doi.org/10.1038/s41586-023-06224-z

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Agradecemos a C. Ropers, R. Comin, A. Menzel y D. Giannakis por las discusiones y los consejos. El trabajo en el MIT fue apoyado por el programa DARPA TEE. El trabajo en MBI contó con el apoyo del programa Leibniz Collaborative Excellence. El trabajo en HZB contó con el apoyo del programa Helmholtz Young Investigator Group. Esta investigación utilizó recursos (línea de luz 23-ID-1, CSX) de la Fuente Nacional de Luz Sincrotrón II, una instalación para usuarios de la Oficina de Ciencias del Departamento de Energía (DOE) de EE. UU. operada para la Oficina de Ciencias del DOE por el Laboratorio Nacional Brookhaven bajo el contrato no. DE-SC0012704.

Financiamiento de acceso abierto proporcionado por Helmholtz Center Berlin para Materials and Energy GmbH.

Estos autores contribuyeron igualmente: Claudio Mazzoli, Bastian Pfau

Instituto Max Born, Berlín, Alemania

Christopher Klose, Michael Schneider, Stefan Eisebitt y Bastian Pfau

Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales, Instituto de Tecnología de Massachusetts, Cambridge, MA, EE. UU.

Felix Büttner, Kai Litzius, Ivan Lemesh, Jason M. Bartell, Mantao Huang y Geoffrey SD Beach

Fuente Nacional de Luz Sincrotrón II, Laboratorio Nacional Brookhaven, Upton, Nueva York, EE. UU.

Felix Büttner, Wen Hu, Claudio Mazzoli, Andi Barbour y Stuart B. Wilkins

Centro Helmholtz de Materiales y Energía, Berlín, Alemania

Félix Büttner y Riccardo Battistelli

IV Instituto de Física, Universidad de Göttingen, Göttingen, Alemania

Sergey Zayko

Instalación Central de Microscopía Electrónica (ZELMI), Universidad Técnica de Berlín, Berlín, Alemania

Christian M. Günther

Instituto de Óptica y Física Atómica, Universidad Técnica de Berlín, Berlín, Alemania

Stefan Eisebitt

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FB, WH, CM, SBW, GSDB y BP concibieron el proyecto. FB, IL, MS y CMG prepararon las muestras. CK, FB, WH, IL, JMB y MH realizaron los experimentos con el apoyo de CM y SBW; CK analizó los datos con la supervisión de BP y SE; RB realizó las reconstrucciones CDI con el apoyo de SZ, CK, FB, WH, CM y BP interpretaron los datos con aportes de KL, AB y SBW; WH, CM, CK, FB y BP desarrollaron la técnica CCI. CK, FB, WH, CM y BP escribieron el artículo con comentarios de todos los autores.

Correspondencia a Felix Büttner o Wen Hu.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature agradece a Serguei Molodtsov y a los demás revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo. Los informes de los revisores pares están disponibles.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

a, El cálculo comienza con los datos experimentales, es decir, el holograma de diferencia magnética hdiff(t) obtenido en el tiempo t a partir de la diferencia de un holograma de polarización circular y un holograma de topografía. Recuadro, micrografía electrónica de barrido de la muestra, superpuesta por una imagen del estado del dominio magnético. Barra de escala, 500 nm. b, mapa de Patterson obtenido a partir de una transformación inversa de Fourier de hdiff(t). La correlación cruzada aparece en el centro, mientras que la imagen de contraste magnético del espacio real ('reconstrucción') está desplazada del centro por la distancia objeto-referencia. c, Se calcula un holograma de diferencia filtrado de paso bajo a partir de la transformación de Fourier de la correlación cruzada recortada del mapa de Patterson. Se realiza una normalización adicional (aplanamiento) utilizando las amplitudes de la dispersión de la topografía, es decir, la raíz cuadrada del holograma de topografía filtrada por referencia. d, Mapa de correlación de pares normalizado calculado por el producto escalar ⟨., .⟩ de los hologramas de diferencia aplanados (ecuación (1). Con fines ilustrativos, todos los paneles se basan en promedios secuenciales de 100 fotogramas de hologramas. Consulte Métodos para conocer los pasos matemáticos.

a, Mapa de correlación de pares de todos los fotogramas grabados (indexados secuencialmente). b, sección ampliada del mapa de correlación, marcada con un cuadrado rojo en a, ahora trazada en función del tiempo de la pared (marca de tiempo) cuando se registraron los fotogramas respectivos. Cada bloque representa una pila de 100 fotogramas adquiridos. Las áreas blancas indican intervalos de tiempo en los que no se registraron imágenes, principalmente debido a eventos de cambio de helicidad.

a, mapa de correlación del espacio de Fourier calculado con el algoritmo presentado en la figura 1 de datos extendidos, que muestra una transición entre dos estados. b, El mismo mapa de correlación calculado utilizando reconstrucciones de espacio real de un solo cuadro (consulte Datos ampliados, figura 1b). c, Histogramas que muestran la distribución de los valores de correlación de pares observados. Las distribuciones se obtuvieron de las regiones del mismo estado en cada uno de los mapas de correlación (visibles como regiones amarillas en a). Para estimar la relación señal-ruido (SNR), ambas distribuciones se equiparon con una función gaussiana. Definimos la SNR por el valor esperado dividido por la desviación estándar del ajuste. Encontramos que la SNR del espacio de Fourier es más de 10 veces mayor (29,3 ± 1,0) que la SNR del espacio real (SNR 2,5 ± 0,2).

a, Creación de modos binarios de dominio interno. La magnetización hacia arriba y hacia abajo de todas las imágenes de dominio se binariza mediante segmentación de imágenes basada en el filtrado de umbral de las reconstrucciones CDI. Las representaciones de imágenes con una relación señal-ruido baja se ajustaron manualmente. b, Ilustración de la discretización multinivel de modos de dominio interno. La reconstrucción CDI de una imagen de dominio se descompone en un conjunto de modos internos binarios. Las imágenes binarias de los modos internos se superponen para crear una representación discretizada de la imagen del dominio con múltiples niveles de contraste. Un proceso de ajuste determina los coeficientes de ponderación a partir de la imagen del modo de dominio. Para obtener más detalles sobre el procedimiento, consulte Métodos. Barra de escala, 500 nm.

Enmarque la probabilidad de clasificación errónea de un sistema de dos estados como una función de la similitud de los dos estados de dominio subyacentes. Un valor de similitud de uno corresponde a estados indistinguibles. Los puntos de datos por debajo del 87 % de similitud muestran una probabilidad de clasificación errónea de cero y, por lo tanto, se excluyeron del gráfico log-log. La banda azul claro es una guía para la vista. Nuestro umbral de sensibilidad está marcado por las líneas azules discontinuas. La línea horizontal indica la tasa de clasificación errónea más alta aceptable para la asignación temporal (1%). La línea vertical representa la similitud máxima de dos estados antes y después de una transición resuelta temporalmente (93,8%), que se eligió de manera que todos los puntos de datos a la izquierda de esta línea estén por debajo del umbral de clasificación errónea. Para obtener más detalles, consulte Métodos.

Identificamos un total de 72 modos internos, con una similitud de hasta el 99% (ver Métodos). Los modos son subconjuntos de los 32 estados de dominio (ver Fig. 4), como lo indica el fondo gris sombreado. Los modos se definen por una alta correlación de pares de >93,8%, lo que significa que su secuencia temporal exacta es inaccesible pero la información estadística, como las imágenes del espacio real y el número de fotogramas contribuyentes, aún se puede reconstruir de forma fiable. Barra de escala, 500 nm.

a, Promedio de todas las configuraciones de dominio observadas durante el experimento ponderadas según el número de tramas para cada configuración. b, Promedio similar de las configuraciones de dominio discretizado. c, Superposición (suma) de las posiciones de las paredes del dominio de todos los modos internos, normalizada por el número total de modos. d, Curvatura promedio de las paredes del dominio. Sólo se visualizan en color las paredes que presentan una curvatura considerable. Las líneas grises marcan las paredes restantes del dominio. e, Número de eventos de conmutación de magnetización observados localmente en la evolución temporal de la configuración del dominio. Barra de escala, 500 nm.

Paredes de dominio magnético en forma de cuerda (líneas grises) ubicadas en un paisaje energético con potenciales de fijación atractivos y repulsivos en forma gaussiana. Los sitios de fijación atractivos (azul) inducen depresiones en el paisaje energético que atrapan las paredes del dominio en su mínimo, mientras que el sitio de fijación repulsivo (rojo) forma una barrera potencial similar a un área que repele las paredes del dominio.

a,b, Ejemplos seleccionados para transiciones entre aglomerados (a) e intraaglomerados (b). El código de color se explica debajo de ambos paneles. El contraste sumado muestra áreas sin cambios de magnetización en violeta o blanco y áreas con magnetización conmutada en azul o rojo. Las áreas que contienen sitios de fijación repelentes están marcadas con sombras grises semitransparentes, mientras que los sitios de fijación atractivos están marcados con puntos negros. Barra de escala, 500 nm.

Un algoritmo de agrupamiento jerárquico de UPGMA agrupa los 32 estados de dominio que se muestran en la Fig. 4 en 11 aglomerados en función de las distancias de similitud del estado y la frecuencia de las transiciones entre los estados. El umbral de separación se estableció manualmente en un paso generalmente grande en la distancia jerárquica (0,38), como lo indica la línea roja discontinua. La codificación de colores separa los diferentes aglomerados y corresponde a la Fig. 4. Los estados individuales y de corta duración que no están codificados por colores en la Fig. 4 se muestran aquí en gris.

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Reimpresiones y permisos

Klose, C., Büttner, F., Hu, W. et al. Imágenes de correlación coherente para resolver estados fluctuantes de la materia. Naturaleza 614, 256–261 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05537-9

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Recibido: 21 de octubre de 2021

Aceptado: 08 de noviembre de 2022

Publicado: 18 de enero de 2023

Fecha de emisión: 09 de febrero de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-022-05537-9

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